2002年，参与NHK电视台的晨间剧《樱》的拍摄。1月18日，参与拍摄的电影《黄泉路》在日本上映 。4月27日，参与参摄的电影《残雪》在日本上映，在剧中饰演Natsuho Mizuta。2003年，初次主演电影《机器人竞赛》，并凭借该片获得第27届日本奥斯卡优秀新人奖。在同年上映的哥斯拉系列第27部作品《哥斯拉 东京SOS》以及翌年的系列最终作《哥斯拉FINAL WARS》中，和与其同届的“东宝灰姑娘”评委特别奖得主大冢千寻共同出演小美人的角色 。2004年上映的纯爱电影《在世界的中心呼唤爱》中，长泽雅美饰演了清纯坚强的高中女生亚纪。为了饰演因治疗白血病而脱发症的亚纪，长泽亲自剃掉长发以光头形象示人，造成了轰动一时的话题。而长泽也因片中的精彩演出，几乎横扫日本电影学院赏和蓝丝带大奖在内的2004-2005年各大电影节奖项的最佳女配角奖 。2005年1月13日，主演的电视剧《温柔时刻》在日本首播。7月8日，与阿部宽、长谷川京子、山下智久主演的电视剧《龙樱》在日本首映。9月10日，主演由犬童一心导演的电影《棒球英豪》在日本上映。12月31日，以评委身份参加第56届NHK红白歌合战 。2006年1月8日，参演的NHK大河剧《功名十字路口》在日本首播。8月26日，主演电影《我爱芳邻》在日本首映，饰演剧中女主角二之宫亚美。9月30日，与妻夫木聪主演的 电影《泪光闪闪》在日本上映，长泽雅美凭借该片入围日本奥斯卡最佳女主角。10月13日，主演根据1981年电影大作《水手服与机关枪》改编的同名电视剧，并以剧中角色“星泉”的名义发表同名主题歌 。2007年1月3日，主演电视迷你剧集《明智光秀 不为神眷顾的男人》在日本首播。4月16日，与山下智久主演的“月9”电视剧《求婚大作战》在日本首播 。6月2日，主演电影《等待只为与你相遇》在日本首映。同年远赴印度为名古屋电视台拍摄45周年台庆电视剧《在恒河游蝶泳》，于同年九月在日本上映 。10月14日，主演电视剧《二十岁恋人》日本首播。2008年3月25日，主演《求婚大作战SP》日本上映。4月10日，与上野树里、瑛太主演的电视剧《最后的朋友》在日本首播，长泽雅美在剧中饰演蓝田美知留 。5月10日，主演翻拍自黑泽明导演原作的电影《暗堡里的三恶人》 。8月10日，参与动画短片《回忆积木小屋》的配音。10月31日，主演电视迷你剧集《藤子・F・不二雄的Parallel Space》日本首播，该剧改篇自漫画家藤子・F・不二雄先生（1996年过世，享年62岁）的SF空想漫画《异色短编集》 。 2009年1月4日，与妻夫木聪主演NHK大河剧《天地人》，在剧中饰演初音 。1月12日，主演电影《原来你已不在身边》在日本上映，该剧根据作家城山三郎遗作改编。4月19日，主演的电视剧《我的妹妹》在日本上映 。同年作为“日本放送”电台55周年台庆形象大使，连续6月登上电台刊物《I AM 1242》封面。6月27日，主演根据手机小说改编的同名电影《群青》上映 。11月21日，主演的电影《弯曲吧！汤匙》在日本上映 。2010年3月1日，参与拍摄的TBS特别剧《毕业之歌》（主演第四话）日本首映。同年剪短30厘米长发开始拍摄电影《岳》，以雪山为背景进行了艰苦的3个月拍摄。7月8日，出演天海佑希主演的夏季木十档连续剧《GOLD》日本首播。同年参演富士台台庆剧《我家的历史》，在其中饰演一之赖ゆかり，八女义男的恋人 。2011年5月7日，主演的电影《岳》在日本上映。6月11日，与阿部宽主演的电影《奇迹》在日本上映 。6月30日，出席视觉杂志《PLUP SERIES》在东京都内举行创刊发表会 。7月，与吉卜力合作的作品《来自虞美人之坡》上映，为女主角配音 。8月，首次挑战舞台剧《CRAZY HONEY》。9月，主演的电影《桃花期》在日本上映，片中长泽一改清纯路线，剪短头发，以直率性感的新形象示人，获得了获得第54回蓝丝带映画赏的助演女优赏，并再次入围第35届日本奥斯卡最佳女主角 。 2012年2月，主演WOWOW电视台《分身》开播 。4月，主演朝日电视台深夜剧《都市传说之女》，首次挑战警察角色，并凭借此角色获得当季日剧学院赏最佳女主角 。10月，主演CX秋季土十一档深夜剧《高校入试》在日本首播，凑佳苗脚本 。2013年，参演富士台夏季月九剧《SUMMER NUDE》。10月起，主演的电视剧《都市传说之女》第二部每周五晚11点在朝日电视台播出 。10月26日，与冈田将生主演的纯爱电影《纯净脆弱的心》在日本上映 。同年参与拍摄吴宇森导演的中日韩三国合拍电影《太平轮》 。2014年1月10日，主演的电视剧《流氓蛋糕店》在日本首播 。5月，主演的电影《WOOD JOB!哪啊哪啊神去村》日本上映 。2015年6月13日，与绫濑遥、夏帆、广濑丝丝联袂主演的文艺电影《海街日记》在日本上映，在剧中饰演二姐佳乃 ，并凭借该片入围了第39届日本电影学院奖最佳女配角提名 。2016年，长泽雅美加盟了堺雅人主演的大河剧《真田丸》，饰演剧中真田幸村的侧室阿桐 。4月23日，与大泉洋、有村架纯共同出演的漫改电影《请叫我英雄》在日本上映 。10月8日，出演由中井贵一主演的电影《早安秀》在日本上映 。2017年，加盟1月到2月间上演的百老汇音乐剧《小酒馆》日本版，在剧中饰演女主角萨莉 。在《银魂》真人电影中饰演阿妙 。1月3日，出演由樱井翔主演的电视剧《献给你的徽章》将播出 。