2005年，出演个人首部电视剧《亮剑》，从而正式进入演艺圈 。2006年，徐雷智与刘小峰、朱媛媛、李光洁等人合作主演了董志强执导的谍战剧《密令1949》，并在该剧中饰演田中；随后，与霍思燕、唐国强搭档合作主演了谍战剧《西安事变》，而他在剧中饰演了一位我国爱兵忠诚的师长陈城 。2008年，徐雷智与朱媛媛、黄海波合作主演了高希希执导的革命爱情剧《光荣岁月》，在该剧中饰演了仇恨日本的军官曹迪；同年，徐雷智和李亚鹏联袂主演了丁黑执导的历史剧《关中枪声》，并在剧中饰演爱财如命的刘金财 。2010年，徐雷智同陈国坤、莫小奇主演了谢洪执导的战争剧《国际大营救》，并在剧中饰演一个帮助陈国坤去营救兄弟的狮毛 ；随后，与王挺、杜志国联袂主演了赵浚凯执导的战争剧《战士》，在剧中饰演爱情青年，随后主动参军报效国家的董树棠 。2011年，徐雷智与杜淳搭档主演了张汉杰执导的军旅谍战剧《锄奸》，并在剧中饰演一位为了铲除内奸而不顾生命危险潜入敌人阵营的于得水；同年，与宁静、吕良伟、王思懿合作主演了陈健执导的历史剧《奢香夫人》，在剧中饰演耿直忠诚，善良大义三爷莫里 ；随后，与聂远、陶飞霏、沈晓海联袂主演了陈健执导战争剧《革命人永远是年轻》，在该剧中饰演一位为革命不怕牺牲，不怕失去的革命军人的梁强 。2012年，徐雷智与张国强、陶虹合作主演了张绍林执导的当代农村剧《永远的忠诚》，在剧中饰演一位可歌可泣，永不放弃的军人韩德峰；9月，与李小萌、张小龙联袂主演了章明、田镇执导的爱情谍战剧《卧底》，在剧中饰演革命军人卧底大盖 ；12月，与陶飞霏搭档出演了陈健执导的近代革命剧《伏弩》，在剧中饰演一位潜伏在敌对的革命军人蒋大海。2013年，徐雷智与何晟铭、金晨、张逗逗联袂主演了桑华执导的战争剧《桐柏英雄》，在该剧中饰演小人物英雄耿大奎 ；随后，与孙维民合作主演了爱国励志片《国徽》，在片中饰演一位爱国国画大师张仃 ；4月，和刘佩琦搭档主演了李强执导的历史战争剧《铁血刀锋》，在剧中饰演一位日本军官中左小野 ；5月，与刘涛、保剑锋联袂主演了郝一平执导的剿匪剧《智取华山传奇》，在该剧中饰演了在敌人面前的阴险狡诈、在好兄弟之间有情有义、在感情面前强烈责任感的三面人国民党军官蒋国旺 ；随后，出演陈健执导的谍战剧《大上海1931》 。 2014年，徐雷智和钟汉良、林永健、于荣光合作主演了陈健执导的近代革命剧《勇士之城》，在剧中饰演虎贲参谋长兼169团团长柴志新 ；3月，出演陈健执导的革命战争剧《掩不住的阳光》，在该剧中饰演张先 。2015年，徐雷智出演了王利兴执导的抗日、谍战剧《狐影》，饰演一个细致甚微的收集各类情报的万乘风 ；2月，出演曹振宇执导抗战剧《光影》，在该剧中饰演知人善任，爱兵如子的师长陈洪亮 ；3月，与赵柯搭档主演了左小青执导的电视剧《底线》，并在该剧中饰演一个极为阴险又心狠手辣的人物老杆 ；12月，出演了黄斌执导的谍战剧《地火2之真金不怕火炼》，在该片中饰演报社的社会新闻记者，凭借犀利敏锐的文笔一次次拨动了上海滩的社会舆情的郭飞 。2016年7月，徐雷智与王新军，温峥嵘联袂主演了陈林海执导的年代谍战片《半步之遥》，在该剧中出饰演日军特工长谷健永 。