2004年，参加东方卫视选秀娱乐节目《我型我秀》的比赛，获得全国总决赛八强、最具魅力基因奖 。2005年，推出个人单曲《无可代替》并作为光明果茶广告主题曲 。 2007年，推出个人单曲《如果你是天空》、《三角形》，收录于《茶之恋》合辑中 ；同年，与戚薇组成“男才女貌”组合 ；同年11月，与戚薇推出组合首张音乐专辑《男才女貌》，收录了包括《外滩十八号》、《如果你是天空》等在内的10首歌曲；同年，与戚薇合作主演轻喜剧话剧《明天你是否依然爱我》，在剧中饰演男主角萧龙侠（小龙虾） 。2008年3月14日，与戚薇推出组合首张音乐专辑《男才女貌》的再版《外滩十八号：男才女貌庆功版》，特别加送了袁成杰独唱的《改变，如你所见》 ；同年10月24日，与戚薇推出组合首张音乐专辑《男才女貌》的台湾版 ；同年10月29日，与戚薇凭借歌曲《外滩十八号》获得“第八届全球华语歌曲排行榜颁奖典礼”最受欢迎对唱歌曲奖 ；同年，出演话剧《奋斗》，在剧中饰演男主角向南 。2009年8月，与戚薇推出组合第二张音乐专辑《2U》，收录了包括《谈谈情说说爱》、《男左女右》等在内的8首歌曲及2首伴奏 ；同年11月，与戚薇凭借歌曲《男左女右》获得“第七届东南劲爆音乐榜颁奖盛典”十大金曲 ；同年12月28日，与戚薇获得“2009第四届A8原创中国音乐盛典”年度最佳原创组合奖 。2010年，参加《开心辞典》节目，成为“开心万里行”华东地区的选手 ；同年，与张峻宁、马梓涵、顾璇、刘晏辰合作主演电影《歌舞青春》，在片中饰演科比 。 2011年，出演唐嫣、邱泽、戚薇、徐正曦主演的都市偶像剧《爱情睡醒了》，在剧中饰演桃李村保安队队长雷大古 ；同年，与杨瀚、顾又铭、杨金承、王澜霏合作主演都市爱情喜剧电影《男得有爱》，在片子饰演单身汉索明亮 ；同年，袁成杰签约海蝶音乐；同年，出演陈佳薪演唱歌曲《风吹来的沙》的MV男主角 。2012年4月，推出首张个人EP专辑《单身嘲男》，收录了包括《六号包厢》、《爱情睡醒了》等在内的5首歌曲 ；同年5月22日，获得“2012MSN时尚夜”2012MSN风尚先锋奖。2013年，与丹尼斯·吴、马思纯、陈彦妃合作主演都市偶像剧《未婚妻》，在剧中饰演小依的初恋男友田飞 ；同年，参加江西卫视《2013幽默盛典》的节目录制，现场与黄艺馨合唱歌曲《我让你开心》 。2014年，与张语格、王姿允、郑家彬、金世佳合作主演网络剧《球爱酒吧》，在剧中饰演男主角苏克 ；同年，加盟浙江卫视真人秀类圆梦节目《中国梦想秀第八季》 。2015年6月，担任央视即兴喜剧真人秀节目《喜乐街》在第二季的常驻嘉宾 。