2010年，哈里以个人身份参加了英国电视歌唱选秀节目《英国偶像》的海选。在男孩组，他遗憾落选“导师之家”阶段。7月的伦敦温布利体育馆，在嘉宾评委Nicole Scherzinger的建议下，他和另外四位和他境况相同的男孩被聚集在了一起，组成了一支五人的男孩团体，因而也就转入了组合组的比赛 。哈里想出了One Direction这个名字。这个新团体花了两周时间排练后，他们在“导师之家”环节演唱了不插电版本的《Torn》，这是他们作为One Direction这个团体的第一首歌。经过四周现场直播的比赛，他们很快在英国大受欢迎。 最终One Direction获得了第三名，而那首如果他们赢得比赛才会被发布的歌曲《Forever Young》在决赛之后很快便被泄露到了网上。很快，One Direction便被确认和Simon Cowell的Syco唱片签下了一份据说价值两百万英镑的合约 。2011年1月，他们飞往洛杉矶，和唱片制作人RedOne一起，开始录制他们的首张唱片。2011年2月，一本经One Direction授权的传记书：《One Direction:Forever Young (Our Official X Factor Story》由HarperCollins出版社出版 ，随后便登顶了《The Sunday Times》的图书销售榜 。同月，他们和其他当季X-Factor的选手们一起参加了X-Factor Live Tour，为全英国的50万观众表演。同年4月，巡演结束后，他们继续在斯德哥尔摩、伦敦和洛杉矶录制他们的首张专辑，参与其中的制作人有Carl Falk, SavanKotecha, Steve Mac以及Rami Yacoub等等。2011年11月18日，他们在英国和爱尔兰发行了首张录音室专辑《Up All Night》，专辑首周销量位居英国专辑排行榜第二（13.8万张） 。2012年3月，该专辑在美国及全球其他国家发行，首周销量位居美国Billboard榜第一（17.6万张） ，成为史上第一个首专登顶该榜的英国组合。11月9日，他们发行了第二张录音室专辑《Take me Home》。专辑首周销量位居美国Billboard榜第一（54万张） ，位居英国专辑排行榜第一（15.5万张） 。2013年8月30日，由Morgan Spurlock执导的一部关于他们的纪录电影《One Direction:This is Us》上映了。这部电影在上映首周就在全球范围内取得了3千万美元的票房。11月25日，他们发行了第三张录音室专辑《Midnight Memories》。 专辑首周销量位居美国Billboard榜第一（54.6万张） ，位居英国专辑排行榜第一（18.7万张） 。其中哈里单独创作的歌曲有Happily 和Something Great 。2014年1月7日，哈里被英国时尚杂志《Glamour》评为年度百位最性感男人，排名第六 。11月17日，One Direction发行了第四张录音室专辑《Four》 。专辑首周销量位居美国Billboard榜第一（38.7万张） ，位居英国专辑排行榜第一（14.2万张） 。其中哈里单独创作的歌曲有Where Do Broken Hearts Go 和Stockholm Syndrome 。2015年2月4日，哈里再度被英国时尚杂志《Glamour》评为年度百位最性感男人，排名第五 。9月22日，One Direction宣布发行五专《Made in the A.M.》。新专首日美国预购超过10万。 专辑于11月13日正式发行，首周销量位居美国Billboard榜第二（45.9万张） ，位居英国专辑排行榜第一（9.3万张） 。其中哈里单独创作的歌曲有If I Could Fly、Olivia和Walking in the Wind 。2016年2日，哈里再度被英国时尚杂志《Glamour》评为年度百位最性感男人，排名第七，连续三年均位列榜单前十 。同月，他脱离One Direction经纪公司Modest Management，与Jeffery Azoff签约，现为Full Stop Management旗下艺人 。哈里参演克里斯托弗·诺兰执导的二战电影《敦刻尔克》 ，影片于5月24日开拍拍摄 。6月23日，Billboard报道他已经与哥伦比亚唱片公司签下了个人唱片合约 。9月27日，哈里登上高级时装杂志《Another Man》2016秋冬刊封面，共三个版本 。