2001年，出演潘明光、王栋执导的家庭伦理剧《大哥》，在剧中饰演男主角陈文海的儿子陈亮，这是他的首部电视剧作品，从而正式进入演艺圈 ；之后，为了完成学业，张粟停止了继续拍戏。 2009年，与张超、李沁、李悦溪合作主演根据赖传珠同名小说改编的革命战争剧《将军日记》，在剧中饰演英勇善战的红四军团长杨树林，这是他大学毕业后的首部影视剧作品，从而正式复出 。2010年，与袁姗姗、朱媛媛、张世合作主演清装宫廷剧《十三格格新传》，在剧中饰演光绪皇帝，这是他的首部古装剧作品；同年，出演李立安执导的青春励志剧《富二代之没有承诺的爱》，在剧中饰演阳光俊朗的袁伟 。2011年，与陈紫函、陈键锋、谭耀文合作主演古装神话剧《搜神记》，在剧中饰演眉清目秀且风流倜傥的神农 ；随后，与马少骅、张秋歌、姚居德合作主演革命历史剧《辛亥革命》，在剧中饰演博学多才且儒雅睿智的刘师培 ；之后，出演林楠执导的古装武侠剧《南少林荡倭英豪》，在剧中饰演高大威猛且霸气十足的日本倭寇上泉重次 。2012年，与于震、胡可、潘虹合作主演年代情感剧《我们的快乐人生》，在剧中饰演重情重义且心直口快的杨金成 。 2013年，与贾一平、翁虹、王璐瑶合作主演青春励志剧《只想今生一起走》，在剧中饰演男主角李大为，这是他首次在影视剧中担纲男一号，从而获得更多关注；同年，与潘粤明、陈键锋、宗峰岩合作主演根据吴敬梓同名小说改编的古装剧《儒林外史之啼笑书香》，在剧中饰演风度翩翩且才华横溢的严监生。2014年，与刘涛、张嘉译、聂远合作主演年代传奇剧《花火花红》，在剧中饰演老实稳重且胸怀伟业的马龙 ；同年，与李幼斌、丁咛、涩谷天马合作主演谍战剧《邮差》，在剧中饰演心思缜密且睿智机警的男主角徐仲良 。2015年，出演于立清执导的革命战争剧《黄河英雄》，在剧中饰演憨厚朴实且勇敢直率的男主角关峰 ；同年，与田璐菡、马卫军、倪土合作主演革命战争剧《烽火梁山》，在剧中饰演有勇有谋的男主角杨勇 。2016年，出演王飞执导的革命战争剧《红旗漫卷西风》，在剧中饰演男主角李志远 ；同年，与丹尼斯·吴、蒋梦婕、吕佳容合作主演根据风为裳同名小说改编的都市情感剧《风光大嫁》，在剧中饰演隋然 。