1983年，参演电影《亲密关系》，这是其首部重要电影作品。1985年，参演由伍迪艾伦编导电影《开罗紫玫瑰》并饰演从银幕走出来梦幻情人 。1994年，与金凯瑞共同主演无厘头喜剧《阿呆与阿瓜》，以1600万美元的小成本获得2.5亿全球票房 。同年，还出演由基努·里维斯和桑德拉·布洛克主演的电影《生死时速》。1996年，出演了《101条斑点狗》，剧中出演开发电子游戏的罗杰 。2002年，自编自导自演了喜剧片《超级吸尘器》 。2005年，出演由乔治克鲁尼执导，大卫·斯特雷泽恩、乔治·克鲁尼主演的电影《晚安，好运》 。同年出演由诺亚·鲍姆巴赫执导的独立电影《鱿鱼和鲸》，并获得第63届金球奖喜剧/音乐类最佳男演员以及2005年独立精神奖最佳男主角提名 。2007年，参演约瑟夫·高登·莱维特主演的《监守自盗》， 并饰演一位爱耍流氓的老瞎子 。2010年，参演由基兰·麦隆尼和米歇尔·麦隆尼执导、艾玛·斯通、瑞安·雷诺兹和莉莎·库卓共同主演的文艺小片《纸人》 。2012年，与艾米莉·莫迪默联袂主演HBO电视剧《新闻编辑室》并在剧中饰演ACN主播Will McAvoy 。凭借此角色，杰夫获得了第65届艾美奖剧情类剧集最佳男主角 。2013年，和金凯瑞再度合作，出演喜剧电影《阿呆与阿瓜2》 。2015年，《分歧者》第三部续集——《忠诚者》上下集启动筹拍，杰夫·丹尼尔斯加盟该片，扮演基因局的负责人大卫 。