2009年7月，与恬妞合作了中国首部时尚剧《时尚王国》，饰演周恬一角 ；同年，拍摄赖水清执导的家庭伦理情感戏《家后》，饰千金大小姐潘艳 。 2010年3月，主演了儿童公益题材影片《天堂村的孩子们》，饰舒贝 ；4月，领衔主演都市时尚戏《摩登新人类》，在剧中饰演拜金女叶莎莎一角，并与胡歌、陈意涵合作此剧 ；10月，加盟了高梓博执导的爱情悬疑戏《掩护》，饰特工康晶晶 ；10月29日，在陈勋奇执导的贺岁电影《杨门女将之军令如山》中饰杨四娘 ；同年，与罗晋共同演绎了男人励志剧《阿诚》，扮演单亲妈妈 。2011年1月，主演了由同名小说改编而来的作品《千山暮雪》，在剧中饰演“超级明星”苏珊珊 ；6月，和方力申合作都市情感励志偶像剧《假如我是真的》，饰演富二代白笛滴 ；9月，搭档邵兵、黄维德领衔主演了抗战历史题材年代剧《大金脉》，扮演留洋归来的新潮女性“顾玉真” ；10月，主演了雪灵之小说《殇璃》改编的古装剧《清宫绝恋》，诠释纯美娇俏的梓晴格格 ；随后，与文章共同参演了贺岁片《亲家过年》，饰姚婷婷 。2012年3月，加盟胡明凯执导的古装悬疑剧《辣妈俏爸》的拍摄，饰上官燕儿 ；4月，拍摄了民族题材电视剧《茶颂》，杨紫彤在剧中饰演满族格格“乌云珠” 。2013年7月，与李威共同主演了惊悚爱情电影《夜半梳头》 ；8月，拍摄悬疑爱情惊悚电影《花咒》，饰女佣“夏荷” ；10月，领衔主演了真实故事改编的《穿警服的那些女孩儿》，饰演女骑警孙沐夏 。2014年6月，与刘向京、潘泰名共同主演了庆祝抗战胜利70周年的献礼剧《历史的使命》，饰演被日本军国主义思想吞噬的“侩子手” 。2016年4月，出演了电影《7把枪》是一部关于剿匪枪战题材的作品，杨紫彤在里面首次饰演女土匪林月英 。