2003年，李莞通过拍摄SBS电视剧《天国的阶梯》，首次亮相电视荧幕。饰演申贤俊的少年时代 。该剧最高收视率达42.4%（大韩民国全国AGB收视率），为2003年度韩国电视剧收视冠军 。2004年，与金晶和、延政勋合作拍摄电视剧《白雪公主》，并且凭借阳光大男孩“韩贤宇“一角在KBS演技大赏中获得新人奖，为演艺生涯中第一个影视奖项 ；2005年，李莞出演青春偶像剧《去海边吧》，和神话的JUNJIN同台彪戏。该剧被湖南卫视引进播出 。2006年，2月李莞主演电影处女作《自杀人生》，该电影由巴西作家保罗·科埃略的小说改编而成 。同时与朴信惠，内田朝阳，浅见丽奈等演员合作拍摄“天国系列”电视剧的完结篇《天国的树》，在剧中扮演孤僻自闭的少年“允书”一角 。为了电视剧的拍摄，李莞从拍摄开始就一直留在日本，更在监制的要求下一个月内减去11磅 。 2007年，李莞在经过了一年多的休整之后拍摄由表民洙导演的电视剧《仁顺很美丽》，在剧中饰演年少彷徨，成长失意，对生活失去信心的“张根秀”一角 。2008年，与宋昌义主演由裴亨俊执导的战争电影《少年不哭》，以日本小说《伤痕》为蓝本拍摄。李莞在片中饰演失去父母，只相信自己的拳头和兄弟情义的“宗斗”一角 。同年8月18日与中国模特林菀共同出演爱情电影《首尔恋歌》 。2009年，搭档池城、成宥利等演员参演电视剧《吞噬太阳》，饰演富家少爷“张泰赫”一角 。该剧不仅在南非共和国约翰内斯堡取景，还前往美国拉斯维加斯拍摄 ；2013年，出演SNS网络电视剧《因为尚未分手》，重返电视荧幕 。该剧以济州岛为背景，展示了五个男女间的浪漫与OST相融合的美好的音乐剧形式。2015年，李莞时隔五年回归大银幕，参演电影《延坪海战》，在片中饰演357号高速舰的副舰长“李熙菀”一角 。