2006年，奥莉薇·瑟尔比出演电影处女作《93号航班》，在片中饰演了一名受害者 ；同年，还在美剧《绑架》出演客串角色。2007年，她在艾伦·佩姬主演的电影《朱诺》饰演了Leah ，凭借此片获得2008年广播影评人协会奖最佳群戏表演的提名 。同年，她还在法国演员文森特·佩雷斯导演处女作《秘密》出演一位身体被死去母亲的灵魂占据的少女；接下来又加盟了凯特·贝金赛尔、山姆·洛克威尔主演的剧情片《雪天使》，同迈克尔·安格拉诺出演一对初恋情侣 。2008年，她在电影《古怪因子》里饰演了被少年毒贩爱上的瘾君子精神病医生的女儿 。同年，她和约瑟夫·高登·莱维特合作出演电影《不确定》。在这一年上映的电影《纽约，我爱你》，也可以见到她的身影 。2009年，奥莉薇·瑟尔比在电影《精神导师之梦》里饰演了Anne 。2011年，奥莉薇·瑟尔比加盟顶峰影业和New Regency的科幻动作片《至暗之时》，片中饰演女主角Natalie，一名做信托基金工作的女孩，在莫斯科旅游的时候遭遇外星物种入侵 。同年，她还出演了娜塔莉·波特曼和阿什顿·库彻主演的电影《不求回报》 ，以及电影《玛格丽特》 。2012年，奥莉薇·瑟尔比和男主角卡尔·厄本，在电影《新特警判官》的罪恶之都梅洛城的街头并肩作战 。同年，他还主演了电影《无人走路》和《成为弗林》 。2014年，她主演了电影《红色绳结》 。