2012年，参与出演电视剧都市言情偶像剧《绝爱》（原名为《第三种爱情》），饰演邹雨的未婚夫浩然 。2013年，参与出演改编自作家杨千紫同名小说的《兰陵王妃》，饰演四大护法之一的小春城城主诸葛无雪，在这场庙堂与江湖的争斗中，为了得到镇魂珠而不择手段，欺骗并利用兰陵王妃一步步达到自己的目的 。同年6月，《80后的独立宣言》开机 ，因刘帅良的叛逆又充满智慧的气质使得导演森岛选定其出演男主角，饰演了一个富二代却努力创办滑翔伞基地的80后戚伟杰，虽遭遇种种阻挠和压力，但最终凭借着勇气和意志获得了成功 。2014年2月21日，与张佳宁、何赛飞、侯勇等联袂主演的电影《80后的独立宣言》于全国上映，刘帅良因戚伟杰一角受到关注 。同年4月22日，吴奇隆、刘诗诗等联袂主演的《步步惊情》播出，刘帅良在剧中扮演了张晓父亲张骆驼青年一角。同年8月20日，与张子文、王洁曦、李艳冰合作出演的微电影《艳遇2小鲜肉》于全网播出，饰演刘大帅 。同年10月1日，胡歌、刘诗诗、彭于晏等联袂主演的《风中奇缘》于湖南卫视“钻石独播剧场”首播，刘帅良在剧中饰演万谦之子万昂，处处刁难彭于晏所扮演的卫无忌 。同年，参与出演根据中国3D武侠同名系列动画改编的电视剧《秦时明月》，饰演冯生。2015年3月1日，根据仙剑奇侠传系列等改编的情景网络剧《仙剑客栈》开机，刘帅良在剧中扮演重楼，与吴磊、陈熙明、苑琼丹等联袂上演轻松搞笑的故事 。2016年10月28日，由开心麻花经典话剧改编的喜剧电影《驴得水》上映，在片中，刘帅良饰演脾气耿直火爆的乡村教师周铁男，与校长女儿佳佳从两小无猜最终走向决裂；该片上映不到两周，票房过亿 。11月，主演取材于广东校园真实生活的校园青春励志电影《中学时代》 。