2001年，艾米莉·布朗特就赢得出演彼得·霍尔戏剧《The Royal Family》的机会，与朱迪·丹奇演对手戏，接下来她又出演了《罗密欧与朱丽叶》的朱丽叶，在2002年的奇切斯特节日演出 。2003年，艾米莉亮相银幕，在英国电视剧《勇敢的皇后》饰演皇后的女儿Isolda。此后布朗特接连出演几部电视剧，包括Ray Winstone领衔的《亨利八世》中亨利八世的第五任妻子Catherine Howard ，以及2004年A&E电视台推出的《尼罗河上的惨案》 。 2004年，艾米莉·布朗特在Paul Pavlikovsky执导的故事片《我的夏日之恋》中出演富足但颓废，向往自由又容易被控制的女孩Tamsin，本片夺得了当年英国电影学院的“年度最佳英国电影”奖 。2005年，布朗特出演了ABC历史电视短剧《Empire》；此后同苏珊·萨兰登合作了影片《不可抗拒》，结束该片在澳大利亚的拍摄之后，布朗特回到英国，在斯蒂芬·波利亚科夫执导的电影《吉迪昂的女儿》中出任标题人物，比尔·奈伊和米兰达·理查森分别饰演她的父母 。2007年第64届金球奖，她凭借《穿普拉达的女王》获得最佳电影女配角提名，虽然输给了《追梦女郎》的詹妮弗·哈德森，但是《吉迪昂的女儿》还是带回一座最佳电视电影女配角的金球奖杯 。2009年，她登上了英国杂志《BAZAAR》的封面，由她领衔的古装宫廷片《年轻的维多利亚》在英国上映 。2012年，她出演的电影《环形使者》上映 。2013年，她凭借《到也门钓鲑鱼》提名美国电影金球奖最佳女主角 。2014年1月13日，第70届美国电影电视金球奖颁奖典礼在美国洛杉矶比弗利山比弗利希尔顿酒店举行，艾米丽·布朗特走上红毯 。6月6日，她与汤姆·克鲁斯主演的《明日边缘》在北美公映 。2016年，主演新电影版《欢乐满人间》 。艾米莉·布朗特将献声动画大电影《彩虹小马》 。