1995年，参演处女作《两个女人的爱》。 1998年，李成宰与沈银河主演爱情片《美术馆旁的动物园》，获得第36届韩国电影大钟奖最佳新人男演员奖和第35届韩国百想艺术大赏最佳新人男演员奖。1999年，李成宰与刘五性、姜成镇、刘智泰主演动作犯罪片《加油站被袭事件》，获得第20届韩国电影青龙奖最佳新人男演员奖和第36届韩国百想艺术大赏最佳人气男演员奖。2000年，与裴斗娜主演黑色喜剧片《绑架门口狗》。2001年1月，主演爱情片《一日情深》。同年，与车胜元合作喜剧片《新罗月夜》。2002年，与薛景求、安爽焕出演了由康佑硕执导的动作片《人民公敌》。2004年，李成宰远赴加拿大拍摄冒险爱情片《冰雨》。同年，与朴帅眉出演了朴正宇的处女作《花花公子传奇》 。2006年，与全智贤、郑宇成主演了由刘伟强执导的爱情片《雏菊》，饰演刑警郑宇 。2007年，与朴相勉，金成民主演了由申胜宝执导喜剧片《头师傅一体3》 。2008年，与韩恩贞主演了以律师为职业背景的水木剧《大韩民国律师》，饰演投资公司代表韩民国 。2010年5月，李成宰与姜成珍、柳太雄主演喜剧片《梦想成真》。10月，主演了由朱京中执导的3D情欲片《娜妲莉的情人》，饰演雕塑家黄俊赫，与朴贤真、金智勋演绎了两个男人和一个女人之间的爱情故事。2011年，与安圣基主演历史传记片《弦之歌》，扮演伽倻国乐师于勒，该片是韩国首部3D影片，改编自历史小说的《弦之歌》，讲述了新罗时代伽倻琴师于勒跌宕起伏的一生 。2012年，李成宰与明世彬主演家庭生活剧《儿子们》，饰演于家老大于贤基。2013年4月，参演玄幻爱情剧《九家之书》，饰演权欲的野心家赵官雄 。9月，与崔智友、王智慧主演家庭悬疑剧《可疑的保姆》，扮演爸爸殷尚哲 。2015年5月出演MBC电视台水木迷你连续剧《心情好又暖》，饰演白建宇（柳演锡）同母异父的大哥 。2016年5月与金赛纶、尹施允、郭时旸出演JTBC电视剧《魔女宝鉴》，饰演崔丰演(郭时旸)的父亲崔贤叙，是一位不折不扣的忠臣。