初中三年级修学旅行时，林遣都在涉谷站台上被星探发现。事务所力推他去参加电影《棒球伙伴》的试镜选拔，并无表演经验的林遣都竟过关斩将，从三千多个候选人中脱颖而出，最终被导演泷田洋二郎相中成为影片的男主角人选。他不负所望，在片中大放异彩，演活了天才棒球少年。林遣都由此一举成名，摘得了当年日本学院奖新秀奖和电影旬报十佳新秀男演员奖 。2008年1月19日，与仲里依纱等主演的电影《在遥远彼方的小千》在日本上映，饰演小蒙。2月7日，与松雪泰子、椎名桔平、市川实和子等主演的电影《余命》在日本上映，饰演百田瞬太 。6月14日，主演的电影《跳水男孩》在日本上映 。11月15日，主演的电影《爱与斗》在日本上映 。 2009年10月10日，与常盘贵子、中岛知子等主演的电影《抽屉里的情书》在日本上映，饰演速见直树。10月17日，与志田未来、田边诚一、冈本杏理等主演的电视剧《小公主》在日本首播，饰演三浦海斗。10月31日，主演的电影《强风正劲》在日本上映，饰演天生就是跑步苗子的“翔” 。11月21日，主演的电影《飞上长空》在日本上映，饰演津屋崎航。2010年2月20日，参与拍摄的电影《检阅式》在日本上映，饰演小洼悟 。2月21日，参与拍摄的电影《交涉人：电影版》在日本上映，饰演木元祐介 。7月10日，与吉高由里子等主演的电视剧《美丘》在日本首播。 2011年7月26日，主演的电视剧《荒川爆笑团》在日本首播 。10月5日，主演的电视剧《QP》在日本首播。2012年2月4日，与桐谷美玲、片濑那奈、安倍夏美等主演的电影《荒川爆笑团》在日本上映 。4月5日，参与拍摄的电视剧《黑板~与时代战斗的教师们~》在日本首播。5月26日，参与拍摄的电影《女孩》在日本上映。8月25日，与山田孝之、大岛优子、崎本大海等主演的电影《暗金丑岛君》在日本上映，饰演小川纯 。9月8日，参与拍摄的电影《莫逆家族》在日本上映。11月10日，参与拍摄的电影《恶之教典》在日本上映 。2014年4月10日，主演的NHK时代剧《银二贯》在日本首播，为了拍摄这部作品，林遣都从去年11月19日开机前就在京都居住了三个月时间来彻底融入角色 。7月，参与拍摄的电视剧《ST 警视厅科学特搜班》在日本首播 。10月，主演的电视剧《玉川区役所》在东京台首播 。2015年，参演NHK幻想大河剧《精灵守护人》，定于2016年、2017年和2018年分别播放三个季度，共20集的中篇 。和川口春奈主演漫画改编电影《苦涩微甜》。2016年上映 。2016年，参演富士台夏季日剧《ON异常犯罪搜查官藤堂比奈子》 。接拍直木奖作家乃南朝畅销小说改编的电影《肥皂泡》 。10月8日，出演由中井贵一主演的电影《早安秀》在日本上映 。