2001年，9岁的染谷将太通过出演漫改电影《STACY》，实现大荧幕出道 。2008年，首次担当电影主演，与秋吉久美子、香川京子等合作，饰演短篇剧情电影《蒲公英》中ショウタ一角 。2009年，搭档川上未映子、仲里依纱等人，主演剧情片《潘多拉的盒子》，片中饰演ひばり，系染谷将太首次担当长篇电影主角 。2010年3月，主演剧情电影《迷い家》，片中饰演一位逃离了所有在山中行走的少年 。2011年1月，与大政绚共同主演爱情电影《说谎的男孩与坏掉的女孩》，片中饰演经历过绑架事件而受到精神创伤的男孩阿道 ，染谷将太凭借该影片获得第66届每日电影奖最佳新人奖 ；9月，与二阶堂富美联袂主演剧情电影《庸才》，片中饰演遭遇不幸的中学生住田祐一，染谷将太凭借该影片获得第68届威尼斯国际电影节最佳新人奖 和第三届TAMA电影奖最佳新人奖 。2012年1月21日，搭档吉冈秀隆、堀北真希等，出演剧情电影《永远的三丁目的夕阳之1964》 ；1月28日，搭档仲间由纪惠出演的以“龙”为神灵崇拜的古代琉球王国为背景的古装电影《暴风雨3D》在日本上映，染谷将太在片中饰演男主角尚泰王 ；2月，主演根据长篇群像小说改编的剧情电影《没有人活着吗?》，片中饰演ケイスケ ；5月，与石原里美、濑户康史合作，出演恐怖电影《贞子3D》，片中饰演安藤孝则的同事榎木俊介 ；9月，搭档冈田准一、佐藤隆太等，参演古装电影《天地明察》，饰演幕府将军德川家纲 ；11月，搭档伊藤英明、二阶堂富美等，出演犯罪惊悚片《恶之教典》，片中饰演喜欢怜花的同班男生早水圭介 。 2013年2月9日，与生田斗真、江口洋介、松雪泰子等搭档，出演推理电影《脑男》，片中饰演杀人凶手志村昭文 ；2月23，搭档秋吉久美子等，主演剧情电影《幕间休息》 ；2月27日，凭借在电影《庸才》、《恶之教典》中的表现获得了第38届日本电影金像奖优秀新人演员奖 ；3月，主演日本电影教育机构“映画美学校”出品的剧情电影《ただいま、ジャクリーン》 ；12月，突破演员身份，变身导演和编剧，执导剧情电影《Similar But Different》 ；同年，获得日本黄金飞翔奖新人奖 。2014年5月，在励志喜剧电影《哪啊哪啊神去村》中饰演考学失败后到偏僻山村接受林业培训课程的都市男青年公平野勇气 ；8月，搭档黑川芽以，主演改编自同名小说的剧情电影《蒲生家的路边餐馆》 ；10月，参演以北海道为舞台的温情片《葡萄的眼泪》，片中饰演大力支持哥哥事业的弟弟ロク ；11月，与福士苍汰、山崎纮菜、神木隆之介等人合作，在恐怖电影《诚如神之所说》中饰演主人公高畑的同班同学佐竹 ；11月29日，由染谷将太主演的、根据漫画改编的真人电影《寄生兽》在日本上映，片中染谷将太饰演右臂被寄生虫寄生的主人公新一 。2015年1月，与前田敦子共同主演限制级剧情电影《再见歌舞伎町》，片中饰演歌舞伎町情人酒店老板彻 ，染谷将太凭借该影片获得第14届纽约亚洲电影节最佳新人奖 ；7月，为动画电影《怪物之子》中青年时期的九太配音 ；9月，主演的漫改电影《我们都是超能力者》在日本上映，片中染谷将太饰演了一位偶然发现自己拥有超能力的平凡高中生嘉郎 ；同年，执导剧情电影 《清澄》，并与川濑阳太共同担当该片主演 。2016年1月30日，与安田显、麻生久美子、新井浩文等合作，出演展现人物群相的剧情片《俳优龟冈拓次》，片中饰演独立电影导演横田 ；11月，参演由松山研一主演的讲述天才将棋松山圣短暂传奇一生作品《圣之青春》，饰演弟子江川 ；12月，搭档冈田准一、绫濑遥等，出演根据同名长篇小说改编的剧情片《被称为海贼的男人》，片中饰演国冈铁造的工作伙伴长谷部喜雄 。参演中日合拍电影《妖猫传》将于2018年上映 。