2001年，李钰参演首部电视剧《情深深雨濛濛》，在剧中饰演陆尓豪的恋人方瑜。 2002年，参演刘二威执导的悬疑剧《猎豹出击》饰演容雨君； 5月23日，主演赵燕国彰执导的电影《恰同学少年》。 同年，李钰与罗嘉良、李宗翰、何美钿等人合作拍摄的电视剧《情义两重天》上映。 2003年，李钰与蒋勤勤、李亚鹏、黄奕合作拍摄电视剧《末代皇妃》，在剧中饰演川岛芳子。 2004年，参演李作楠执导的电影《老婆万岁》； 10月，与佟大为、范玮琪等人合作拍摄都市爱情偶像剧《醋溜族》。 2005年10月18日，李钰与温碧霞、倪大红、吴秀波等人主演的电影《怒江魂》上映。 2007年，参演黄健中执导的电视剧《雾柳镇》，在剧中饰演省城戏班刀马旦名角紫苏。 2009年2月6日，李钰与马浚伟、刘家辉等人合作拍摄的电影《蛇咒》上映。